先前的结果表明，双变体HLHS是提高对酸类似物（包括氧代丁酸）的底物亲和力的突变体。较小且极性较小的侧链代替两个组氨酸的存在允许扩大较大疏水供体底物的活性位点并保持催化机制完整。将这两个位置与Asp、Leu、Phe或 Leu上的突变连续组合。此外选择L位，它参与稳定 ThDP 的唑循环，并且还可以通过与比 Leu 更长的碳链残基相互作用来稳定脂肪族底物。创建了五个文库，HLHXDX（或 LX、或 FX 或 LX 或 LX）（表 ）。
在剧烈的条件下，产物a也未能产生二醇（eq. ）；并且在另一种对映体配体的条件下，也未发生该转化（eq. ）。两种催化剂对映体的手性袋与羟基酮似乎并不相容。当用NaBH还原a时，仅定量得到手性反式二醇；而将保护羟基后，在相同条件下用NaBH还原该酮仅得到顺式二醇（eq. ）。其合理的解释可能是形成硼酸酯后进行分子内氢迁移，这可能是硼酸酯发生酯交换的结果。 ?（图片来源：Chem. Sci.）
小结：南方科技大学张绪穆、温佳琳团队将过渡金属催化的氢化还原策略运用于，-环二酮的单还原中，以此实现去对称得到具有高立体选择性的手性羟基酮；并且， 肟酯类光制酸剂X2产品排名，在氢化步骤中未发现过度还原产物（二醇）。此外，开发的催化体系与C=C和C≡C键具有高度相容性，使其成为制备具有季碳手性中心的复杂分子的有力工具。撰稿人：爽爽的朝阳?
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